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《中国科学技术大学》 2013年
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混合菌群厌氧发酵的代谢模型及其过程控制

张放  
【摘要】:厌氧生物处理能够直接利用多种有机废弃物,所需要的运行成本较低,并且能够生产包括甲烷、氢气、乙酸、乙醇和生物塑料等多种有用化学品和生物能源,已被广泛的应用于工业有机废水和污泥的处理。但是由于该技术是复杂菌群的共同代谢过程,并且代谢产品的利用也需要与分离纯化技术相结合,我们仍然需要深入无极1登录。 本论文以混合菌群厌氧发酵过程为无极1登录对象,在代谢模型、氢气过饱和现象、菌群和代谢产物控制、气体发酵、生物气纯化等方面开展了相关无极1登录:在Rodriguez模型的基础之上,进行了大量的修正,使得厌氧发酵代谢模型的模拟结果更加接近实验结果;通过溶解气质谱仪在线测定氢气在液相中的浓度,首次报道并解释了高温产氢反应器中的氢气过饱和现象;利用强高温(70℃)条件控制混合菌群中古菌的分布,实现了利用葡萄糖生产甲烷和乙酸的目的;在中空纤维膜生物膜反应器中,混合菌群原位利用合成气(氢气和二氧化碳)生产中长链脂肪酸;通过微生物燃料电池(MFC)产电可以驱动双极膜(BPM)解离水生产碱液,并用于生物气的纯化,从而使得厌氧发酵生产的合成气具有实际应用价值。主要内容和结果包括: 1.通过引入电子歧化反应的概念,以及在氧化还原电对(NADH/NAD+.和Fdred/Fdox),代谢产物的跨膜传质过程,丁酸、氢气、丙酸等生化反应的计量关系等方面对Rodriguez模型的修正,使得混合菌群厌氧发酵模型的模拟结果更加接近实验结果。即:在酸性条件下,代谢产物主要是丁酸、乙酸和乙醇,而在中性和碱性条件下,代谢产物主要是乙酸和丙酸,并且氢气产量低于2.2mol/mol-glucose;当底物浓度高于0.13mol/L时,代谢产物主要是乙醇和少量的氢气;氢气分压增加导致乙酸产量降低,而使得丁酸产量增加。由于本模型提供了代谢产物分布与环境条件的计算关系,通过进一步修正,本模型也可以用于其它类型发酵系统的模拟,如间歇式反应器和上流式厌氧污泥床反应器(UASB)等。 2.通过溶解气质谱仪在线测定氢气在液相中的浓度,我们首次报道了高温产氢反应器中的氢气过饱和现象。结果表明,虽然反应器顶空氢气分压没有明显变化,但是液相中氢气浓度随着底物负荷增加而增加,随着雷诺数的增加而降低,氢气过饱和比在1.7和3.0之间。同时,液相中氢气浓度增加导致氢气产量和底物降解速率降低,乙醇/(乙酸+丁酸)的比值升高。因此,与顶空氢气分压相比,液相中氢气浓度对混菌厌氧发酵过程的影响更为显著。并且,通过气液传质系数的计算说明氢气过饱和现象在厌氧发酵过程中是不可避免的,必须给予考虑。 3.在强高温(70℃)混合菌群厌氧发酵的连续搅拌式反应器(CSTR)中,以葡萄糖为底物,经过100天的连续运行表明,反应器运行较为稳定,顶空中的产物主要是甲烷,其产量为0.89-1.22mol/mol-glucose;而液相产物主要是乙酸,其产量为1.45-1.60mol/mol-glucose,含量高于90%。在间歇实验中也存在相似的结果,乙酸的浓度达到34.4g/L。CSTR反应器中的菌群分析表明,产甲烷古菌主要是嗜氢产甲烷菌Methanothermobacter thermautotrophicus和Methanobacterium thermoaggregans,总含量达到古菌总量的98%以上。这说明利用强高温条件可以控制混合菌群中古菌的分布,即抑制嗜乙酸产甲烷菌的活性并富集嗜氢产甲烷菌。 4.将有机污染物和生物质直接气化为合成气,是微生物利用难降解底物的重要途径之一。利用合成气生产脂肪酸,尤其是中长链脂肪酸,是实现有机污染物再利用的重要方式。我们通过中空纤维膜生物膜反应器实现了混合菌群原位利用合成气(氢气和二氧化碳)生产脂肪酸。氢气的利用率达到100%,而代谢产物包括乙酸、丁酸、己酸和辛酸,最高浓度分别是7.4,1.8,0.7和0.42g/L。生物膜生产己酸的速率与文献报道相似,约为31.4mmol-C/g-VSS/d,而辛酸的生产速率则比文献报道的结果高6倍,约为19.1mmol-C/g-VSS/d。此外,菌群分析表明,生物膜中的微生物以Clostridium ljungdahlii和Clostridium kluyveri为主,约占61.7%。由于具有环境的耐受能力强和单位体积反应器的比表面积高等优势,与悬浮生长反应器相比,中空纤维膜生物膜反应器具有较高的反应活性,从而十分利于其在合成气发酵方面的应用。 5.生物气中C02的去除是利用生物气的前提,而碱液的价格和运输成本是限制其应用的因素之一。通过MFC产电可以驱动双极膜解离水生产碱液:在没有外加电压的条件下,碱液的pH值最高为9.8;而当外加0.5V的电压时,pH值达到11.6。通过增加NaCl浓度,提高外加电压和降低外接电阻等方法均可以增加碱液的pH值。并且,上述碱液可以用于生物气的纯化,CH4的含量最高可以达到100%,从而使得厌氧发酵生产的合成气具有应用价值。
【学位授予单位】:中国科学技术大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2013
【分类号】:TQ920.1

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