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《武汉大学》 2018年
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羧酸铵盐型双子与高分子外表活性剂的组成、自拼装及使用研讨

廖学明  
【摘要】:双子外表活性剂(GS)是由中心衔接基团将两个亲水头基和两条疏水尾链经过共价键衔接起来的两亲性化合物,属低聚物外表活性剂。与传统的单链外表活性剂比较,GS具有超低的临界胶束浓度(CMC)、更优异的外表活性和自拼装功用。一起,GS作为软模板用于纳米结构的描摹可控组成受到了广泛的重视。与GS不同,高分子外表活性剂(PS)是相对分子质量在数千以上的两亲性聚合物。PS一起具有聚合物和外表活性剂的特性,属功用高分子。聚氨酯是一类归纳功用优异的高分子资料,将其赋予外表活性今后,在乳液聚合、纳米复合资料以及药物载体等范畴将得到广泛的使用。本论文首要研讨三类羧酸铵盐型GS和羧酸铵盐型聚氨酯外表活性剂(PUS)的外表活性和自拼装行为,并以GS为软模板别离组成纳米氧化镧(Nano-La203)、纳米氧化铈(Nano-Ce02)和纳米氧化铜(Nano-CuO)。将Nano-CuO涣散于PUS中,制备具有疏水功用的PUS-CuO纳米复合涂层。将纳米二氧化硅和一定量的聚乙烯醇(PVA)涣散于PUS中,制备可静电纺丝的PUS-SiO2-PVA纳米复合资料使用于人工血管。具体内容分述如下:榜首章,概述了阴离子型GS及PS的分类、组成办法、功用及使用。第二章,以二苯甲酮四酸二酐(BTDA)与长链烷基醇反响组成二酸二酯二苯甲酮(BT-DADE),再用三乙胺(TEA)作为中和剂,得到中心衔接基团为二苯甲酮结构的羧酸铵盐型双子外表活性剂(CGS)。经过改变长链烷基醇的品种(正十二醇、正十四醇、正十六醇和正十八醇),得到四种尾链长度不同的CGS(结构简式:Cn-Φ-Cn,n=12、14、16和18,ΦΦ代表二苯甲酮基团)。别离研讨CGS的外表张力(γ)、电导率、CMC、自拼装行为、亲水亲油平衡值(HLB)和抗硬水功用。最终以C12-Φ-C12为软模板组成Nano-La203。经过调控(C12-Φ-(C12的集合体形状,制备描摹不同的Nano-La203(如球形、棒状、链珠状和鹿茸状)。经过简洁的组成工艺、在较低的温度下完成Nano-La203的描摹可控组成。第三章,以联苯二酐(BPDA)与长链烷基醇反响生成了二酸二酯联苯(BP-DADE),再用二甲基乙醇胺(DMEA)作为中和剂,组成了含联苯结构的羧酸铵盐型双子外表活性剂(AGS)。经过改变长链烷基醇的品种(正辛醇、正癸醇和正十二醇),得到了三种尾链长度不同的AGS(结构简式:Cn-Ar2-Cn,n=8、10和12,Ar2代表联苯基团),并在分子结构中引入了联苯刚性衔接基团、在亲水头基上引入了羟基官能团。研讨了含不同长度疏水尾链的AGS的外表活性(如γ≈30mN/m,CMC为10-4mol/L)、疏水尾链对CMC的影响、胶束化功用及集合体形状。经过Gibbs等温吸附方程,研讨了 AGS的界面吸附、饱满吸附量及单分子面积。一起研讨了 AGS胶束化Gibbs自由能(AG°mm)和规范吸附Gibbs自由能(ΔG°ads)等热力学性质。最终以AGS为软模板组成了Nano-CuO。经过调控AGS的浓度,得到了不同描摹的Nano-CuO(如球形、线型、枝化和片层状)。经过节能环保且简洁有用的办法完成了 Nano-CuO的描摹可控组成。第四章,以均苯四酸二酐(PMDA)与长链烷基醇反响生成了二酸二酯(PM-DADE),再用DMEA作为中和剂,组成了中心衔接基团为苯环结构的羧酸铵盐型双子外表活性剂(BGS)。经过改变长链烷基醇的品种(正辛醇、正癸醇和正十二醇),得到了三种疏水尾链长度不同的BGS(结构简式:Cn-Ar-Cn,n=8、10和12,Ar代表苯基),一起在亲水头基上引入了羟基官能团。研讨了含不同长度疏水尾链的BGS的外表活性(γ≈ 30mN/m,CMC≈10-4mol/L)、经过BGS的浓度调控集合体形状(如球形胶束和囊泡)、BGS的单分子面积、界面吸附现象、胶束化Gibbs自由能(△G°m)和规范Gibbs吸附自由能(△G°ads)以及疏水尾链碳原子数对CMC的影响。热力学数据标明BGS在水溶液中优先在界面发作吸附现象,然后在系统内构成胶束或其它描摹的集合体,这两个进程都是自发进行的。最终以BGS为软模板,选用水热法组成Nano-Ce02。经过调控BGS的集合体形状,得到了描摹不同的Nano-Ce02(如双层饼状、纳米棒簇、片层状、蝶形和树突状)。试验证明BGS可用于Nano-Ce02的描摹可控组成。第五章,以聚四氢呋喃醚多元醇(PTMEG-2000)为软段、4,4'-二环已基甲烷二异氰酸酯(HMDI)为硬段,二羟甲基丁酸(DMBA)为亲水性单体、1,4-丁二醇(BDO)为扩链剂,DMEA为中和剂组成了 PUS。PUS溶液呈淡蓝色通明液体,具有很好的涣散性和安稳性。别离研讨了 PUS的外表活性和集合体形状。最终用PUS溶液涣散克己的线型Nano-CuO,得到了涣散均匀、安稳性好的聚氨酯基纳米复合资料,具有杰出的成膜性。复合膜外表粗糙,水的接触角(CA)达120°(纯PUS膜外表平坦,CA90°)。这说明Nano-CuO改性后的PUS具有了杰出的疏水性。经过除尘模仿试验,发现PUS-CuO纳米复合资料能够作为疏水涂层用于玻璃、织物和印刷包装品的防水、防污或“自清洁”。将纳米二氧化硅和聚乙烯醇涣散到PUS溶液中,经过静电纺丝得到了高孔隙率的纳米纤维。
【学位颁发单位】:武汉大学
【学位等级】:博士
【学位颁发年份】:2018
【分类号】:TQ423

【参考文献】
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